Gould nagrał wiele dzieł muzyki klawiszowej Bacha, m.in. oba pełne tomy „Das Wohltemperierte Klavier”, a także koncerty fortepianowe (klawesynowe). Nagrał też część „Kunst der Fuge” – jedyny raz nagrywając wówczas na organach. Interpretował również dzieła, często mniej znane, innych kompozytorów, m.in. Arnolda Schönberga, Jeana Sibeliusa, Paula Hindemitha, Orlanda Gibbonsa. Często wykonywał również swoje własne transkrypcje. Niektórych kompozytorów w swym repertuarze pomijał, m.in. Fryderyka Chopina.
W 1964 roku przestał występować przed publicznością, koncentrując się wyłącznie na nagraniach płytowych. Prowadził programy telewizyjne i audycje radiowe. thumb|Replika krzesła Goulda Glenn Gould znany był z ekscentryczności. Często podśpiewywał, grając na fortepianie i inżynierowie dźwięku nie zawsze potem potrafili usunąć jego głos z nagrania. Twierdził, że śpiewa podświadomie, a nasilało się to szczególnie, gdy fortepian odmawiał mu posłuszeństwa. Nietypowo poruszał się podczas gry. Na fortepianie grał siedząc od wczesnej młodości na krześle zrobionym mu przez ojca (nawet, kiedy już było prawie kompletnie zniszczone). Obawiał się zaziębienia, nosił więc ciepłe ubrania oraz rękawiczki nawet w ciepłe dni. Był uzależniony od wielu leków. Dbał przesadnie o swoje ciśnienie i ręce.