W sezonie 2006/07 Deco nadal był podstawowym zawodnikiem. Barcelona nie zdołała obronić żadnego z tytułów wywalczonych rok wcześniej. Latem ponownie pojawiły się plotki na temat opuszczenia Camp Nou przez piłkarza. Coraz głośniej mówiono o dołączeniu do Interu Mediolan oraz wymianie z Frankiem Lampardem. W sezonie 2007/08 Barcelona spisywała się bardzo słabo. Nie osiągnęła znacznych sukcesów. Deco, odchodząc z Blaugrany, skrytykował zarząd klubu za złe decyzje transferowe.
Chelsea FC thumb|110px|Deco w barwach Chelsea 30 czerwca 2008 roku po naciskach nowego menadżera The Blues Luiza Felipe Scolariego Deco przeszedł do Chelsea za około 10 mln euro. Portugalczyk szybko zaprzeczył, jakoby jego wybór (zaakceptowanie oferty CFC i odrzucenie oferty Interu) był podyktowany wyższymi zarobkami oferowanymi przez londyńczyków. Otrzymał koszulkę z numerem dwudziestym, którą odstąpił mu Paulo Ferreira. 23 lipca zadebiutował w Chelsea, grając w towarzyskim spotkaniu z chińskim Guangzhou Pharmaceutical. 17 sierpnia 2008 roku rozegrał swój pierwszy mecz w Premier League, kiedy to wystąpił w wygranym 4:0 pojedynku z Portsmouth FC. W tym spotkaniu strzelił również swojego pierwszego gola dla The Blues. Portugalski pomocnik dostał nagrodę dla najlepszego piłkarza sierpnia Baraclays Premier League.