Postulował konieczność zmiany konstytucji, legalizacji upraw koki, podniesienia poziomu życia najuboższym i redystrybucji pośród nich dochodu narodowego. Sprzeciwiał się porozumieniu o wolnym handlu ze Stanami Zjednoczonymi. Przez swoich oponentów i część prasy określany był mianem populisty i nacjonalisty oraz przyrównywany był do prezydenta Wenezueli Hugo Cháveza, z którym utrzymywał bliskie stosunki.
W pierwszej turze wyborów 9 kwietnia 2006 zajął pierwsze miejsce, uzyskując 30,7% głosów. Pokonał byłego prezydenta Alana Garcíę z Peruwiańskiej Partii Aprista (24,3% głosów) oraz Lourdes Flores (23,8% głosów). Na kilka dni przed drugą tura wyborów prezydent Chávez publicznie poparł jego kandydaturę, a jego kontrkandydata określił mianem "nieodpowiedzialnego demagoga i złodzieja". W drugiej turze wyborów 4 czerwca 2006 przegrał jednak z Garcią, zdobywając 47,4% głosów poparcia. Jego partia uzyskała natomiast najlepszy wynik w wyborach parlamentarnych, zdobywając 45 mandatów w 120-osobowym Kongresie.