W 1459 podniósł ziemię kłodzką do rangi hrabstwa, a w 1465 pozyskał dla swego rodu księstwo opawskie.
W 1462 na zjeździe z Kazimierzem Jagiellończykiem w Głogowie zatwierdził świeże nabytki Królestwa Polskiego na Śląsku (hołd lenny z księstwa zatorskiego w 1456 a rok później wykup oświęcimskiego).
Jerzy miał wielu wrogów pośród katolickiej szlachty czeskiej, a spośród ziem koronnych szczególnie opierał mu się Wrocław, gdzie obok rady miejskiej ważną rolę odgrywał biskup Jodok z Rożemberka, pochodzący z możnego, południowoczeskiego rodu szlacheckiego będącego filarem katolicyzmu w królestwie. Miasto zobowiązało się do złożenia hołdu dopiero w 1460 roku wskutek oblężenia wojsk królewskich. Przedstawiciele katolickiej opozycji spotkali się na zamku Zelená Hora w zachodnich Czechach 28 listopada 1465 roku i zawarli pakt przeciwko królowi znany jako Unia Zielonogórska. Konfederacja była wspierana przez papiestwo, choć król, po śmierci Piusa II, znowu próbował negocjacji z kurią i nowym papieżem Pawłem II. Zerwano je po tym, jak papież znieważył wysłanników króla czeskiego.