Od maja 1791 roku studiował na uniwersytecie w Greifswaldzie, który od 1933 roku nosi jego imię. Następnie studiował w Jenie teologię ewangelicką, historię, geografię, etnologię i nauki przyrodnicze. Po krótkim okresie nauczania u Ludwiga Gottharda Kosegartena udał się w 1798/99 w podróż i odwiedził Austrię, północne Włochy, Francję, Belgię i część północnych Niemiec. Swoje wrażenia z tych podróży przedstawił w licznych sprawozdaniach.
Profesura w Greifswaldzie W 1800 roku Arndt napisał pracę habilitacyjną na uniwersytecie w Greifswaldzie z historii i filologii, w której polemizował z poglądami Jean-Jacque’a Rousseau. Ożenił się z córką profesora (1758–1834), która umarła w 1801 po porodzie syna Karla Moritza. 5 maja 1800 roku otrzymał stanowisko wykładowcy historii i filologii z rąk generalnego gubernatora Pomorza Szwedzkiego Hansa Henrika von Essen, któremu później poświęcił rozprawę pt. Versuch einer Geschichte der Leibeigenschaft in Pommern und Rügen (Próba historii pańszczyzny na Pomorzu i Rugii).