W 1803 roku po ukazaniu się Versuch einer Geschichte der Leibeigenschaft in Pommern und Rügen, w której z dużym oburzeniem krytykował wykup pola chłopskiego i pańszczyznę w przeszłych, jak i współczesnych mu czasach, został oskarżony przez obszarników. W swojej autobiografii napisał, że w 1806 król szwedzki zniósł pańszczyznę i sądy patrymonialne na Pomorzu Szwedzkim pod wpływem lektury jego studium. W tym samym roku napisał też Arndt pierwszą część antynapoleońskiego dzieła Geist der Zeit (Duch czasu).
W roku 1805 zaczął pracę profesora na uniwersytecie w Greifswaldzie. W tym też czasie opracował rozporządzenie dla rządu szwedzkiego o obronie krajowej (Landwehr), które 30 kwietnia 1806 roku weszło w życie. Od lata tegoż roku częściej pracował dla rządu i więcej czasu spędzał w Stralsundzie, gdzie od 1799 roku przyjaźnił się z lekarzem Christianem Ehrenfriedem Weiglem. 12 lipca 1806 roku z powodu wypowiedzi antyniemieckich oficera szwedzkiego o nazwisku Gyllensvärd doszło do pojedynku na pistolety, w którym Arndt został ranny w brzuch.