Casting W marcu 2013 roku Mark Ruffalo potwierdził, że powróci jako Bruce Banner w sequelu. W czerwcu poinformowano, że Robert Downey Jr. rozszerzył swój kontrakt ze studiem na kolejne produkcje i potwierdzono jego udział w filmie. W sierpniu poinformowano, że swoje role powtórzą Chris Evans jako Steve Rogers i Samuel L. Jackson jako Nick Fury. Do obsady dołączył wtedy również James Spader jako główny antagonista, Ultron. W następnym miesiącu potwierdzono powrót Chrisa Hemswortha do roli Thora i Scarlett Johansson jako Natashy Romanoff. W listopadzie ujawniono, że Aaron Taylor-Johnson i Elizabeth Olsen zagrają rodzeństwo Maximoff, Quicksilvera i Scarlet Witch, a Cobie Smulders ponownie wcieli się w Marię Hill. W grudniu poinformowano, że powrócą Jeremy Renner jako Clint Barton i Don Cheadle jako James Rhodes.