Dzięki darowiznom kolekcja muzealna zaczęła się powiększać.
Pierwsze dekady XX wieku W 1910 grono kadry pedagogicznej zasilił Frank Jewett Mather Jr., który zaczął wykładać sztukę renesansu. W 1922 został on dyrektorem muzeum. W tym samym roku wzbogaciło się ono o budynek McCormick Hall, zbudowany w stylu weneckiego gotyku według planów Ralpha Adamsa Crama. Budynek, będący darem rodziny Cyrusa H. McCormicka, został przeznaczony na cele edukacyjne. Dzięki temu pierwotny budynek mógł pełnić funkcje wyłącznie muzealne. Kolejnym kolekcjonerem, który przyczynił się w znaczący sposób do wzbogacenia muzealnych zbiorów, był Frank Mather. Jego zakupy na rzecz muzeum obejmowały dzieła sztuki starożytnej i prekolumbijskiej, iluminowane manuskrypty oraz dzieła artystów amerykańskich.
Lata 30., 40. i 50. Ważne darowizny pojawiły się w Muzeum w latach 30. Wśród nich był zbiór ponad 40 włoskich obrazów, przekazanych przez Henry’ego White’a Cannona Jr. z jego rodzinnej willi we Fiesole, a także zbiór ponad 500 buteleczek do zażywania tabaki pułkownika Jamesa A. Blaira, uważanej i dziś za jedną z najcenniejszych kolekcji tego typu w Stanach Zjednoczonych. W latach 30. XX wieku w zbiorach muzeum w Princeton pojawiły się znaczące darowizny sztuki chińskiej i japońskiej.