Działalność w ruchu sceptycznym Carroll deklarował, że kontrowersyjnymi twierdzeniami interesował się już od siódmego roku życia, gdy zaczął wątpić w istnienie Świętego Mikołaja. Teksty sceptyczne zaczął pisać w 1992 po tym, jak w ciągu jednego tygodnia zmarli jego najlepszy przyjaciel i teść; wspominał później, że obie śmierci skłoniły go do tego, by „przyglądać się wszystkiemu i niczego nie traktować jako oczywiste”.

Carroll uczestniczył w konferencjach i spotkaniach ruchu sceptycznego. W 2003 wystąpił na pierwszej konferencji oraz na konferencji Committee for the Scientific Investigation of Claims of the Paranormal poświęconej oszustwom i mistyfikacjom, w 2004 przemawiał na spotkaniu irlandzkiego środowiska sceptycznego w Dublinie, w 2007 prowadził warsztaty krytycznego myślenia podczas piątej edycji The Amaz!ng Meeting, a w 2011 poprowadził dyskusję podczas SkeptiCalCon w Berkeley. Od 2012 do 2014 prowadził w podcaście cykl „Unnatural Virtue”, w którym przez 31 odcinków komentował zagadnienia krytycznego myślenia i sceptycyzmu. Udzielał też wywiadów mediom i autorom zajmującym się sceptycyzmem naukowym.